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近日，果冻传媒 博士后王荣耀与化学化工学院陈国柱教授团队、厦门大学范凤茹教授团队合作，在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表了题为“Directional Electron Transfer in Island-Sea Structured Contact-Electro-Catalysis Enables Cascade Defluorination of PFAS”的研究论文。果冻传媒 博士后王荣耀为第一作者，陈国柱教授与范凤茹教授为共同通讯作者。

全氟及多氟烷基物质（PFAS）因其极强的C-F键能而被称为“永久化学品”，在常规氧化还原过程中极难降解，对全球生态环境构成了严峻挑战。接触电致催化（Contact-Electro-Catalysis，CEC）虽然提供了一种无需氧化剂的降解方案，但受限于电子结构不可控及非定向的电子转移过程。

图1 “岛-海”结构示意图及作用机制

针对这一难题，研究团队通过在聚偏氟乙烯（PVDF）基质中嵌入原子级分散的Cu-N₄位点，巧妙设计了一种“岛-海”结构的接触电催化系统。研究发现，Cu-N₄结构域能够触发界面电子转移并诱导PVDF的β相结晶，从而显著增强压电极化和界面电场（IEFs）。这种独特的配置通过场发射效应驱动电子从PVDF基质定向注入Cu-N₄活性中心。富电子的铜位点能够活化溶解氧生成^•O₂⁻，通过亲核攻击诱导C-F键极化并断裂。随后，系统产生的^•OH和¹O₂协同作用，将低氟中间体彻底氧化矿化，构建了高效的级联还原-氧化路径。

图2 催化动力学及活性氧的探明

研究结果显示，该系统在温和条件下实现了全氟辛酸（PFOA）超过95%的降解率和94.4%的脱氟率，且具有优异的稳定性。通过原位红外（FTIR）、电子顺磁共振（EPR）、开尔文探针力显微镜（KPFM）及密度泛函理论（DFT）计算，团队首次揭示了β相诱导的电势梯度如何调控界面电子动力学。该工作不仅为PFAS的无害化处理提供了新技术，也为分子水平上精准调控软物质催化界面的电子迁移提供了通用范式。

该研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金及果冻传媒 学科交叉汇聚建设项目的资助。

论文链接：Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e25861

撰稿：王荣耀   编辑：张修齐   编审：闫涛